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Trajectory-Surface-Hopping Study of the Renner-Teller Effect in the N(2D) +H2 Reaction (Articolo in rivista)
- Type
- Label
- Trajectory-Surface-Hopping Study of the Renner-Teller Effect in the N(2D) +H2 Reaction (Articolo in rivista) (literal)
- Anno
- 2002-01-01T00:00:00+01:00 (literal)
- Http://www.cnr.it/ontology/cnr/pubblicazioni.owl#doi
- 10.1021/jp014312f (literal)
- Alternative label
- Http://www.cnr.it/ontology/cnr/pubblicazioni.owl#autori
- Santoro F. 1, Petrongolo C. 2, Schatz G.C. 3 (literal)
- Pagina inizio
- Pagina fine
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- Il lavoro è frutto di una collaborazione nata con una visita di Fabrizio Santoro alla Northwestern University finanziata nellambito del progetto Short-Term Mobility del CNR. (literal)
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- Rivista
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- La ricerca internazionale degli ultimi 20 anni ha messo in luce il ruolo importantissimo degli effetti non adiabatici nella dinamica dei processi chimici elementari di stato eccitato.
Il lavoro qui presentato riporta lo sviluppo del primo approccio pubblicato in letteratura per la descrizione delleffetto Renner-Teller (RT) nellambito dei metodi semiclassici di trajectory surface hopping. La reazione studiata N(2D)+H2(1Sigmag+) è un prototipo di reazione di inserzione e la molecola di NH2 è la prima in cui effetti Renner-Teller sono stati riscontrati sperimentalmente. I risultati predicono che leffetto RT non è importante per la costante di velocità termica ma ha conseguenze misurabili in adatti esperimenti risolti sugli stati vibrazionali. La dipendenza delleffetto RT sullenergia collisonale e lo stato rovibronico di H2 viene spiegata con una semplice intepretazione classica basata sul tempo trascorso dalle traiettorie nella regione dove laccoppiamento RT è attivo. (literal)
- Note
- ISI Web of Science (WOS) (literal)
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- 1 Uni Siena e CNR; 2 Uni Siena ; 3 Northwestern Univ. (IL) (literal)
- Titolo
- Trajectory-Surface-Hopping Study of the Renner-Teller Effect in the N(2D) +H2 Reaction (literal)
- Abstract
- We present a semiclassical study of the rovibronic Renner-Teller (RT) effect on the reaction N(2D) + H2(X1Sigmag+)-> NH2(X2A'' + A2A')-> NH(X3Sigma- + a1Delta) + H(2S). A new approach for describing RT coupling within the framework of trajectory surface hopping is developed for this application. The calculations include the two lowest-lying electronic states of NH2 as derived from ab initio calculations together with a semiclassical description of the RT coupling. We investigated the role of the RT effect on the integral and differential reactive cross sections for formation of both NH electronic states and on the product distribution by varying the collision energy and the initial rotational state of H2. Our results show that the RT coupling does not affect the reactivity of trajectories starting on the X2A'' potential but considerably affects those starting on A2A', leading to an almost exclusive formation of NH(X3Sigma-) at collision energies below 5 kcal/mol and a maximum contribution of ~10% to the overall formation of NH(X3Sigma-) for collision energies between 5 and 10 kcal/mol. The dependence of the RT effect on the collision energy and on the rovibrational state of H2 has also been analyzed, and a simple classical interpretation of most of these features based on the time spent by trajectories in the region where the RT coupling is active is proposed. Our results predict that the RT effect is not important to the thermal rate constant but has measurable consequences for certain state-resolved experiments. (literal)
- Prodotto di
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