Potentialities and limitations of lean de-NOx catalysts in reducing automotive exhaust emissions (Articolo in rivista)

Type
Label
  • Potentialities and limitations of lean de-NOx catalysts in reducing automotive exhaust emissions (Articolo in rivista) (literal)
Anno
  • 2000-01-01T00:00:00+01:00 (literal)
Alternative label
  • Ciambelli P. 1, Corbo P. 2, Migliardini F. 2 (2000)
    Potentialities and limitations of lean de-NOx catalysts in reducing automotive exhaust emissions
    in Catalysis Today
    (literal)
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  • Ciambelli P. 1, Corbo P. 2, Migliardini F. 2 (literal)
Pagina inizio
  • 279 (literal)
Pagina fine
  • 286 (literal)
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  • 59 (literal)
Rivista
Note
  • ISI Web of Science (WOS) (literal)
Http://www.cnr.it/ontology/cnr/pubblicazioni.owl#affiliazioni
  • 1) Università di Salerno, Fisciano (SA); 2) Istituto Motori, CNR, Napoli. (literal)
Titolo
  • Potentialities and limitations of lean de-NOx catalysts in reducing automotive exhaust emissions (literal)
Abstract
  • La pubblicazione illustra le prestazioni dei sistemi catalitici CuZSM5 e Pt allumina nel processo di riduzione selettiva degli NOx con idrocarburi allo scarico di motori a benzina operanti in condizioni magre. L'attività sperimentale è stata condotta alimentando una piccola porzione dello scarico del motore ad un reattore a letto fisso caricato con polveri di catalizzatore a granulometria definita. I tests furono realizzati in programmata di temperatura per rilevare attività e selettività iniziali dei catalizzatori al Cu e Pt, ed in condizioni isoterme per il monitoraggio in funzione del tempo delle prestazioni allo scopo di verificarne la resistenza alla disattivazione. La sperimentazione fu realizzata variando la velocità spaziale tra 30000 e 600000 h-1 e rilevando con analizzatori in linea le concentrazioni di NOx, CO, HC N2O e O2, a monte e a valle del reattore. N2O rappresentava un possibile sottoprodotto della reazione. Vennero preliminarmente investigate le proprietà catalitiche dei sistemi commerciali Pt Rh (usati nei catalizzatori a tre vie), nelle condizioni magre di esercizio del motore, verso la rimozione simultanea delle tre categorie di inquinanti regolamentati NOx CO e HC. La conversione di HC e CO, grazie alla reazione di ossidazione con O2 largamente favorita, risultava superiore al 90% praticamente in tutto l'intervallo di rapporto aria/ combustibile investigato (1-1,3) mentre la conversione degli NOx , peraltro non elevata (un massimo del 15% era rilevato poco al di sotto dei 300 °C), era solo in minima parte dovuta a riduzione di NOx a N2, in quanto la formazione di protossido di azoto, una sostanza non regolamentata ma inquinante, risultò invece fortemente favorita. Furono quindi valutate allo scarico del motore con rapporto aria/ combustibile pari a 1,23 (corrispondente a circa il 4% di ossigeno nella miscela effluente) le prestazioni del sistema platino allumina a diverso contenuto di metallo nobile. Il livello di rimozione degli NOx risultò significativo (maggiore del 40%) per i sistemi a più alto carico di Pt, ma la formazione di N2O fortemente favorita alle basse temperature limitava in modo significativo la riduzione di NOx a N2, con valori di conersione massima non superiore al 30%. Tests di durata in condizioni isoterme effettuati su sistemi CuZSM5 a diverso contenuto di rame e rapporto Si/Al evidenziarono prestazioni i stabilità catalitica non pienamente soddisfacenti. Un confronto tra il sistema Pt su allumina ed un sistema al platino su zeolite ZSM5 mostrava prestazioni in termini di temperatura di light-off, attività e selettività iniziale paragonabili, ma l'effetto negativo della struttura zeolitica sulla velocità di disattivazione catalitica nelle condizioni idrotermali dello scarico appariva evidente. Nei tests in condizioni isoterme mentre il sistema Pt Al2O3 conservava oltre il 70% dell'attività iniziale nei confronti della riduzione di NOx dopo oltre 40 h di prova, il sistema zeolitico al Pt perdeva quasi completamente la sua attività iniziale nei confronti della rimozione degli ossidi di azoto. La sperimentazione permise anche di evidenziare, tramite analisi gas-cromatografica,il comportamento catalitico nei confronti dell'ossidazione dei singoli idrocarburi, e di stabilire una scala di reattività tra le diverse specie presenti nei gas di scarico. Venne infine studiata la reazione di ossidazione di NO a NO2 su tutti i principali sistemi catalitici studiati nel corso dell'attività di dottorato, che evidenziò un chiaro parallelismo tra attività di riduzione degli NOx e ossidazione di NO, avvalorando l'ipotesi che il processo di ossidazione di NO a NO2 possa costituire uno step di reazione determinante nle meccanismo globale di riduzione degli NOx con idrocarburi in presenza di O2. (literal)
  • The performance of Pt–gamma-Al2O3 and CuZSM5 de-NOx catalysts was evaluated at the exhaust of a lean-burn gasoline engine. It is shown that durability for zeolite catalysts and N2O formation for Pt catalysts are the main limitations which have to be still overcome to successfully apply the lean de-NOx technology. (literal)
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